12 通过独特的碳量子点/还原氧化石墨烯杂化物对Pt纳米粒子的大幅增强性能支持甲醇电化学氧化
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这篇由中国科学院等的研究学者完成,讨论通过独特的碳量子点/还原氧化石墨烯杂化物对Pt纳米粒子的大幅增强性能支持甲醇电化学氧化的论文,发表在一区重要期刊《Journal of Power Sources》,影响因子:6.945。
近年来,微波化学仪器用于材料合成的研究工作已经成为科学研究的热门方向,受到广大学者的极大关注!
摘要
采用一锅还原法制备了Pt-碳量子点(CQD)/氧化还原石墨烯(RGO)催化剂,并对甲醇氧化反应(MOR)表现出超高效性能。在高含量CQD产物中,2e3nm附近的Pt纳米粒子在载体材料上分布均匀。
X射线光电子能谱分析表明,在高含量的CQD产物中,很大一部分表面氧基团是由CQD贡献的。电化学测试表明,饱和CQD催化剂在MOR中的性能最好:正峰处的质量和比活性、接近燃料电池工作的电位和3600 s的计时安培曲线约为商用Pt/C的2e3倍。不同CQD用量的系列催化剂的电化学数据表明,随着CQD含量的增加,MOR性能有明显的提高趋势。
对电化学和表征结果进行了综述,认为CQD在提高Pt性能方面起着多种作用:存在大量的成核和锚固点,有利于形成细小均匀分布的Pt颗粒,起到隔离剂的作用,减轻RGO片的再结晶,提供丰富的表面氧基团,提高Pt的抗毒性能。
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结论
本文采用一锅还原GO法制备了一系列高效Pt催化剂,并采用电化学方法测试了Pt盐和一定量的乙二醇CQD对MOR的催化性能。结果表明,CQD确实能大大提高Pt催化剂的使用效率。其中,CQD饱和催化剂(Pt-CQD/RGO)在前峰位置和靠近燃料电池运行的位置上表现出最佳的质量和比活性,具有最佳的抗毒性和长期稳定性。通过对不同CQD含量的催化剂的结构和电化学数据的分析,认为CQD对催化剂活性的提高有多种好处:有助于形成小尺寸的Pt颗粒,防止Pt颗粒和RGO片的聚集,并通过其表面丰富的氧基团与Pt纳米颗粒的协同作用,提高催化剂的抗毒能力。本研究对于了解载体材料与Pt相关催化剂性能之间的关系,通过调整载体材料的表面性质,提高Pt催化剂的质量和比活性,开发高性能的燃料电池催化剂,降低相应燃料电池的成本,具有重要的意义。
祥鹄仪器在本论文中的使用过程
CQD 60 mg,GO 60 mg,H2PtCl 6 35 mg(Sigma Aldrich Co.)用乙二醇(EG)溶解,超声作用30 min。然后将反应物溶液放入微波反应器(XH-200A,北京祥鹄科技开发有限公司)。在优化的加热方案下,700 W(10秒)和160 W(30秒)交替进行19轮。对产物进行过滤,分离出Pt-CQD/RGO固体。将Pt-CQD/RGO固体用去离子水冲洗几次后,在真空烘箱中完全干燥。实验中发现滤液呈浅棕色,说明部分CQD可能溶于滤液中。用真空干燥法分离出一定体积滤液中溶解的CQD,并称重。因此,根据滤液中的总价和在反应中添加的CQD的质量,计算了Pt-CQD/RGO产物中残留的CQD为35 mg。