作者单位:清华大学
发表期刊:Nature Catalysis
摘要:通过原子级精确的接近协调实现了碳-碳键合的双重反应位点,为二氧化碳转化为丙烯的反应提供了典范平台。然而,其仅存在于表面的分布方式导致通过从本体相进行长距离迁移而产生的光生电子注入效率低下,从而导致不足以驱动丙烯合成所需的连续电子转移。在此,我们展示了一种由嵌入配体缺陷型铜基金属-有机框架(CuBTC-D/PC)中的半导体单元(TiO2、聚合碳氮化物或 WO3·H2O)构成的网状双重反应位点光催化剂设计。该系统在以水作为电子供体的情况下,将二氧化碳转化为丙烯的选择性达到 75.5%。网状铜双重反应位点促进了光生电子从光催化剂到活性位点的短程转移,确保了丙烯合成过程中所有基本步骤所需的足够电子浓度。增强的电子注入使得即使在低强度照射(约 0.4 个太阳)下也能实现高丙烯选择性,证明了其适用于太阳能驱动的应用。这项研究证实了将二氧化碳通过光反应转化为丙烯(C2H4)这一过程的可行性,并为多电子二氧化碳光反应提供了新的见解。